Ali Asllani u lind në Vajzë të Vlorës, ku që në moshë të re mbeti jetim. Në Vlorë ai kreu shkollën fillore, në Janinë shkollën e mesme, gjimnazin “Zosimea” në 1888. Në fillim studioi mjekësi, por pastaj vazhdoi Institutin e Lartë të Shkencave politiko-shoqëroro-administrative në Stamboll. Pas shkollës kreu stazhin në prefekturën e Janinës. Në 1908 zevëndësoi për tre muaj nënprefektin e Delvinës dhe u kthye përsëri në Janinë. Ai ishte një nga antarët e shquar të Klubit “Bashkimi”. Për mbështetjen që i dha Ismail Qemalit, filloi të persekutohej nga organet qeveritare turke, madje u dha urdhër të internohej në Halep të Sirisë. Mundi t’i shpëtojë internimit, kaloi në Korfuz dhe prej andej në Vlorë.
Mori pjesë në Kuvendin e Dibrës, si përfaqësues i Klubit “Bashkimi” të Janinës. Më 1910 u kthye në Stamboll, pas rënies së kabinetit që e internoi. U emërua sërish nënprefekt, por me kusht që të punonte në viset shqiptare. Deri në 1912, punoi si nënprefekt në Akseqi, Ellgen dhe Boskër të vilajetit të Konjës në Anadoll. Pas shpalljes së Pavarsisë, Ismail Qemali, i besoi atij detyrën e Sekretarit të Përgjithshëm të Presidencës e të Këshillit të Ministrave, ku qëndroi deri në 22 janar 1914. Më pas punoi për disa kohë si nënprefekt i Fierit e kajmekan i Ballshit. Pas largimit të Princi Vidit shkoi disa kohën në Itali e u kthye sërish ku administrata lokale e caktoi sekretar të përgjithshëm (10.11.1915-1.1.1917). Pushtimi italian e gjeti nënprefekt, por meqënëse kundërshtoi pushtimin u pushua nga puna. Nga 20 dhjetori i vitit 1918 – 5 nëntor 1920, ishte kryetar i Bashkisë së Vlorës. Në vitet 1921-1922 ishte kryekëshilltar i qeverisë dhe më pas sekretar i përgjithshëm i kryeministrisë. Më pas u caktua konsull në Trieste, ku qëndroi deri në fund të prillit 1925.
Po atë vit u emërua “Zëvëndës i ngarkuar me punë” në Sofje e më pas, po aty, “sekretari parë” dhe “i ngarkuar me punë”. Në vitet 1930-1932, ishte ministër i akredituar në shtetin grek. Më 1934, përsëri është kryetar i Bashkisë së Vlorës deri në prag të pushtimit fashist 1939, ku u emërua antar i Këshillit të Lartë në Tiranë. Pak kohë më pas u largua nga jeta politike dhe vajti në fshatin Vajzë të Vlorës. Pas çlirimit është ndër të parët themelues të Lidhjes së Shkrimtarëve dhe Artistëve. Deri në vitin 1952, mbahej nga të ardhurat e pakta nga përkthimet për llogari të Institutit të Shkencave, por kjo mundësi iu pre më vonë.
Ka botuar vjersha që në moshë të re. U bë i njohur me poemën “Hanko-Halla” në 1942. Pak vite para vdekjes mundën të botohen disa libra të tij dhe iu lidh një pension i vogël. Ndër librat e botuar në vitet 1960-’66 përmendim: “Vidi – vidi pëllumbeshë” (1960), “Shqipëria kryesorja” (1961), “Vajzat dhe dallëndyshet” (1964), “Kur merr zjarr rrufeja” (1966) dhe pas vdekjes iu botua në 1973 “Poezia shqipe”. Është autori i këngës së njohur “Vlora, Vlora”.
Pas viteve ’90, iu botuan disa libra si “Poezi të zgjedhura” në 1996, dhe “Vidi, vidi pëllumbeshë” në 1999.
Vdiq në Tiranë në 20 dhjetor 1966.
